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氧化技術(shù)方法能將有機(jī)污染物分解轉(zhuǎn)化為無害的無機(jī)物

發(fā)布時(shí)間:2019-03-19 16:28:52
     氧化工藝(Advanced Oxidation Processes,簡稱AOPS)是20世紀(jì)80年代開始形成的處理有毒污染物技術(shù),它的特點(diǎn)是通過反應(yīng)產(chǎn)生羥基自由基(·OH),該自由基具有極強(qiáng)的氧化性,通過自由基反應(yīng)能夠?qū)⒂袡C(jī)污染物有效的分解,甚至徹底的轉(zhuǎn)化為無害的無機(jī)物:二氧化碳和水等。氧化技術(shù)主要分為Fenton氧化法、光催化氧化法、 臭氧氧化法、超聲氧化法、濕式氧化法和超臨界水氧化法。
  1.Fenton氧化法
  過氧化氫與催化劑Fe2+構(gòu)成的氧化技術(shù)體系稱為Fenton試劑。它是100多年前由H.J.H.Fenton發(fā)明的一種不需要高溫和高壓而且工藝簡單的化學(xué)氧化水處理技術(shù)。近年來研究表明,F(xiàn)enton的氧化機(jī)理是由于在酸性條件下過氧化氫被催化分解所產(chǎn)生的反應(yīng)活性很高的羥基自由基所致。在Fe2+催化劑作用下,H2O2能產(chǎn)生兩種活潑的氫氧自由基,從而引發(fā)和傳播自由基鏈反應(yīng),加快有機(jī)物和還原性物質(zhì)的氧化。其一般歷程為:
  Fenton氧化法一般在PH為2~5的條件進(jìn)行,該方法優(yōu)點(diǎn)是過氧化氫分解速度快,因而氧化速率也較高。但此方法也存在許多問題,由于該系統(tǒng)Fe2+濃度大,處理后的水可能帶有顏色;Fe2+與過氧化氫反應(yīng)降低了過氧化氫的利用率及其PH限制,因而在一定程度上影響了該方法的推廣應(yīng)用。  

  Fenton試劑及類Fenton試劑在廢水處理中的應(yīng)用可分為兩個(gè)方面:一是單獨(dú)作為一種處理方法氧化有機(jī)廢水;二是與其他方法聯(lián)用,如與混凝沉降法、活性炭法等聯(lián)用,可取得良好的效果。Fenton 法的催化劑難以分離和重復(fù)使用,反應(yīng)pH低,會生成大量含鐵污泥,出水中含有大量 Fe2+會造成二次污染,增加了后續(xù)處理的難度和成本。
        
                                        

  2.臭氧氧化法
  臭氧是一種優(yōu)良的強(qiáng)氧化劑,在污水消毒、除色、除臭、去除有機(jī)物和 COD 方面有很好的效果。臭氧氧化法降解有機(jī)物速度快,條件溫和,不產(chǎn)生二次污染,在水處理中應(yīng)用廣泛。臭氧處理污水作用大體表現(xiàn)物,一是臭氧直接氧化,二是通過形成的羥基自由基而進(jìn)行自由基氧化。
  單獨(dú)的臭氧氧化法由于臭氧發(fā)生器易損壞,能耗較大,處理成本昂貴,且其臭氧氧化反應(yīng)具有選擇性,對某些鹵代烴及農(nóng)藥等氧化效果比較差。為此,近年來發(fā)展了旨在提高臭氧氧化效率的相關(guān)組合技術(shù),其中 UV/O3、 H2O2/O3、 UV/H2O2/O3等組合方式不僅可提高氧化速率和效率,而且能夠氧化O3單獨(dú)作用時(shí)難以氧化降解的有機(jī)物。
  3.超聲氧化法
  超聲氧化法是利用頻率范圍為16kHz-1MHz的超聲波輻射溶液,使溶液產(chǎn)生超聲空化,在溶液中形成局部高溫高壓和生成局部高濃度氧化物·OH并和H2O2可形成超臨界水,快速降解有機(jī)污染物。超聲氧化法集合了自由基氧化、焚燒、 超臨界水氧化等多種水處理技術(shù)的特點(diǎn),降解條件溫和、 效率高、 適用范圍廣、 無二次污染,是一種很有發(fā)展?jié)摿蛻?yīng)用前景的清潔水處理技術(shù)。
  超聲降解有機(jī)物主要是在空化效應(yīng)作用下,有機(jī)物通過高溫分解或自由基反應(yīng)兩種歷程進(jìn)行。在超聲空化產(chǎn)生的局部高溫、高壓環(huán)境下,水被分解產(chǎn)生·OH自由基,另外溶解在溶液中的空氣(N2和O2)也可以發(fā)生自由基裂解反應(yīng)產(chǎn)生自由基。這些自由基也會進(jìn)一步引發(fā)有機(jī)分子的斷裂、自由基的轉(zhuǎn)移和氧化還原反應(yīng)。
  單獨(dú)超聲氧化技術(shù)能夠去除水中的某些有機(jī)污染物,但其單獨(dú)處理成本高,且對親水性、難揮發(fā)的有機(jī)物處理效果較差,對 TOC 的去除不徹底,因此,常與其他氧化技術(shù)聯(lián)用,以降低處理成本、改善處理效果。而且,超聲輻射與其它催化技術(shù)聯(lián)用,超聲引起的劇烈湍動可強(qiáng)化污染物與固態(tài)催化劑之間的固液傳質(zhì),持續(xù)清洗催化劑表面,保持催化劑活性?;诔暡夹g(shù)的聯(lián)合氧化技術(shù)有超聲/ H2O2或O3氧化技術(shù)、超聲 -Fenton 氧化技術(shù)、超聲/光催化氧化技術(shù)、 超聲/ 濕式氧化技術(shù)等。任百祥采用超聲 -Fenton 試劑聯(lián)合處理染料廢水,染料廢水 COD去除率達(dá)到 91.8%,且 Chen 等發(fā)現(xiàn),在超聲與Fenton 的協(xié)同反應(yīng)中,負(fù)載 α-Fe2O3的 4A 型沸石可以強(qiáng)化超聲空化效果,且具有鐵離子溶出小、 反應(yīng)穩(wěn)定性高、 使用壽命長的特點(diǎn)。
  4.光催化氧化法
  光催化氧化法是通過氧化劑在光的激發(fā)和催化劑的催化作用下產(chǎn)生的·OH氧化分解有機(jī)物。與傳統(tǒng)的處理方法,如吸附法、混凝法、活性污泥法、物理法、化學(xué)法等相比較,光催化氧化降解水中有機(jī)污染物具有能耗低、操作簡便、反應(yīng)條件溫和、可減少二次污染等突出優(yōu)點(diǎn),因而日益受人們重視。光催化氧化技術(shù)使用的催化劑有TiO2、ZnO、WO3、CdS、ZnS、SnO2 和Fe3O4等。大量實(shí)驗(yàn)證明,TiO2光催化反應(yīng)對于工業(yè)廢水具有很強(qiáng)的處理能力。
  早期的光催化氧化法是以 TiO2粉末作為催化劑,存在催化劑易流失、難回收、費(fèi)用高等缺點(diǎn),使該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用受到一定限制。TiO2的固定化成為光催化研究的重點(diǎn),學(xué)者開始研究以TiO2薄膜或復(fù)合催化薄膜取代TiO2粉末。劉磊等將納米TiO2固定在玻璃表面光催化降解乙酸,董俊明等將TiO2/GeO2復(fù)合溶膠噴涂于鋁片上制成復(fù)合膜光催化降解經(jīng)臭氧氧化處理的活性藍(lán)染料廢水,均獲得較好的降解效果。此外,將光催化技術(shù)與膜分離技術(shù)耦合的光催化膜反應(yīng)器可有效截留懸浮態(tài)催化劑,為催化劑的分離回收提高了新的思路。
  5.濕式氧化法
  濕式氧化法是在高溫高壓下,利用氧化劑將廢水中有機(jī)物氧化成二氧化碳和水,從而達(dá)到去除污染物的目的。濕式氧化法初由美國F.J.Zimmermann于1958年研究提出,用于造紙黑液。隨后氧化工藝得到迅速發(fā)展,應(yīng)用范圍從回收有用化學(xué)品和能量進(jìn)一步擴(kuò)展到有毒有害廢棄物的處理。
  濕式氧化法一般在高溫(150~350℃)高壓(0.5~20MPa)操作條件下,在液相中,用氧氣或空氣作為氧化劑,氧化水呈溶解態(tài)或懸浮態(tài)的有機(jī)物或還原態(tài)的無機(jī)物,一般有兩個(gè)步驟:①空氣中的氧從氣相向液相的傳質(zhì)過程;②溶解氧與基質(zhì)之間的化學(xué)反應(yīng)。
  濕式氧化法在實(shí)際推廣應(yīng)用方面仍存在一定的局限性:
 ?、贊袷窖趸话阋笤诟邷馗邏旱臈l件下進(jìn)行,其中間產(chǎn)物往往為有機(jī)酸,故對設(shè)備材料的要求比較高,須耐高溫、高壓,并耐腐蝕,因此設(shè)備費(fèi)用大,系統(tǒng)的一次性投資高;
 ?、谟捎跐袷窖趸磻?yīng)中需維持在高溫高壓的條件下進(jìn)行,故僅適于小流量高濃度的廢水處理,對于低濃度大水量的廢水則很不經(jīng)濟(jì);
 ?、奂词乖诤芨叩臏囟认拢瑢δ承┯袡C(jī)物如多氯聯(lián)苯、小分子羧酸的去除效果也不理想,難以做到完全氧化;
  ④濕式氧化過程中可能會產(chǎn)生毒性更強(qiáng)的中間產(chǎn)物。在濕式氧化法的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的催化濕式氧化法,通過投加催化劑提高該技術(shù)的氧化能力、 降低反應(yīng)溫度和壓力,從而降低了投資和運(yùn)行成本,擴(kuò)大了該技術(shù)的應(yīng)用范圍,成為濕式氧化法研究的熱點(diǎn)。催化濕式氧化法常用的催化劑有Fe、Cu、Mn、Co、Ni、Bi、Pt等金屬元素或其中幾種元素的組合。
        
  6.超臨界水氧化法
  為徹底去除一些濕式氧化發(fā)難以去除的有機(jī)物,研究出將廢液溫度升至水的臨界溫度以上,利用超臨界水的良好特性來加速反應(yīng)進(jìn)程的超臨界水氧化法。超臨界氧化技術(shù)是80年代中期由美國學(xué)者M(jìn)odel提出的一種能夠徹底破壞有機(jī)物結(jié)構(gòu)的新型氧化技術(shù)。其原理是在超臨界水的狀態(tài)下將廢水中所含的有機(jī)物用氧化劑迅速分解成水、二氧化碳等簡單無害的小分子化合物。
  在超臨界水氧化過程中,由于超臨界水對有機(jī)物的氧氣都是極好的溶劑,因此有機(jī)物的氧化可以在富氧的均一相中進(jìn)行,反應(yīng)不會因相間轉(zhuǎn)移而受限制。同時(shí)高的反應(yīng)溫度,也使反應(yīng)速度加快。
  在超臨界水氧化法的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的催化超臨界水氧化技術(shù)具有更強(qiáng)的降解能力和較低的反應(yīng)溫度與壓力。催化超臨界水氧化技術(shù)中常用的催化劑有 MnO2、CuO、TiO2、CeO2、Al2O3、Pt 及其中幾種物質(zhì)組成的復(fù)合催化劑如 Cr2O3/A12O3、 CuO/ A12O3、MnO2/CeO2等。
  超臨界水氧化法是一種新興且很有發(fā)展前景的廢水處理技術(shù)。經(jīng)過20多年的發(fā)展,該方法已經(jīng)有了很大進(jìn)展,但仍存在一些問題,如:設(shè)備及工藝要求高,一次性投資大;設(shè)備的防腐和鹽沉積問題并未完全解決;反應(yīng)機(jī)理上還需進(jìn)一步探討。這些問題都阻礙了超臨界水氧化技術(shù)的發(fā)展。不過,超臨界水氧化技術(shù)已經(jīng)在工業(yè)廢水處理上顯示出勃勃生機(jī),我們相信隨著科學(xué)技術(shù)的不斷進(jìn)步,該方法會得到廣泛應(yīng)用。  
  氧化技術(shù)雖然具有適用范圍廣、反應(yīng)速率快、處理效率高、無二次污染或少污染、可回收能量及有用物質(zhì)的優(yōu)點(diǎn),但各類氧化技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中都存在一些問題。在實(shí)際應(yīng)用中,應(yīng)根據(jù)廢水的水質(zhì)水量情況,結(jié)合各類氧化法的技術(shù)特點(diǎn),選擇經(jīng)濟(jì)有效的處理技術(shù)。

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